直接硫化による大面積MoS2薄膜成長

Scientific Reports volume 13、記事番号: 8378 (2023) この記事を引用

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この研究では、単層 MoS2 (二硫化モリブデン) 膜の成長を紹介します。 電子ビーム蒸着によりサファイア基板上に Mo (モリブデン) 膜を形成し、直接硫化により三角形の MoS2 膜を成長させました。 まず、MoS2 の成長を光学顕微鏡で観察しました。 MoS2 層の数は、ラマン スペクトル、原子間力顕微鏡 (AFM)、およびフォトルミネッセンス分光法 (PL) 測定によって分析されました。 サファイア基板領域が異なれば、MoS2 の成長条件も異なります。 MoS2 の成長は、前駆体の量と位置を制御し、適切な成長温度と時間を調整し、適切な換気を確立することによって最適化されます。 実験結果は、適切な環境下での直接硫化により、サファイア基板上に大面積単層 MoS2 の成長に成功したことを示しています。 ＡＦＭ測定により求めたＭｏＳ２膜の厚さは約０．７３ｎｍである。 386 cm-1 と 405 cm-1 のラマン測定シフト間のピーク差は 19.1 cm-1 で、PL 測定のピークは約 677 nm であり、これはエネルギーに換算すると 1.83 eV であり、直接エネルギーギャップの大きさです。 MoS2薄膜のこと。 結果は、成長した層の数の分布を検証します。 光学顕微鏡 (OM) 画像の観察に基づいて、MoS2 は離散的に分布した三角形の単結晶粒子の単層から単層の大面積 MoS2 膜へと連続的に成長します。 この研究は、大面積で MoS2 を成長させるための参考資料を提供します。 この構造は、各種ヘテロ接合、センサー、太陽電池、薄膜トランジスタへの応用が期待されます。

原子的に厚い層を持つ二次元層状材料 MoS2 は、最も一般的な遷移金属ジカルコゲニド (TMD) の 1 つです 1、2、3、4。 バルク MoS2 半導体では 1.2 eV の間接エネルギー ギャップがあり、単層 MoS25,6,7,8,9 では 1.8 eV の直接エネルギー ギャップがあります。 単層 TMD は、その直接エネルギーギャップにより、電界効果トランジスタにおいて優れた電流スイッチ比 (オン/オフ電流比) を示します 10,11。 これらの利点は、原子の厚さを持つ材料のみが持つことができます12。 MoS2は層状構造をしており、潤滑性、耐圧性、耐摩耗性に優れています。 主に固体潤滑剤のほか、高速、重負荷、高温、化学腐食条件で使用されます13、14、15、16、17。 この材料には、その優れた光電子特性により、電界効果トランジスタ、電子デバイス、発光ダイオード、センサーなど、多くの潜在的な用途があります11、18、19、20、21、22、23、24、25 。 近年、MoS2 は半導体特性を持ち、単層または数層の形で存在できることが判明しました 26。 したがって、二次元材料は科学者によって広く議論され、研究されています。 機械的剥離 12,27,28,29,30、熱分解チオモリブデン酸アンモニウム 31,32,33,34、Mo/MoO335 の硫化、化学蒸着 (CVD)36,37,38,39,40,41 などの多くの方法、42 を使用して、連続 MoS2 膜を合成できます。 これらの方法では、多くの高品質の MoS2 層を生成できますが、大面積の MoS2 薄膜を実現するのは困難です。 その理由は、MoS2 はナノ粒子やナノチューブ構造に変化する傾向があり、均一な合成や大面積の MoS2 薄膜の生産が非効率になり、電子デバイス向けの生産を展開することが困難になるためです。 したがって、大面積 MoS2 薄膜の合成は多くの研究の注目を集めています。

本研究の成長方法は、同じく 2012 年に Lin らによって提案されたモリブデン/酸化モリブデンを用いた直接硫化法です35。主なプロセスは、酸化モリブデンでコーティングされた基板上で直接硫化反応を実行し、MoS2 薄膜を得るというものです。 約 3.6 nm の三酸化モリブデン (MoO3) をサファイア基板上にメッキし、2 段階の加熱を経て成長させます。 最初の段階では、加熱時間は 1 時間です。 サンプルを 500 °C の炉管に入れ、1 Torr の制御圧力下で Ar/H2 混合ガス (Ar:H2 = 4:1) を通過させ、MoO3 を MoS2 に変換します。 反応式は次のとおりです。

第 2 段階では、加熱時間は 30 分です。 まず硫黄粉末をチューブに入れ、Ar/H2混合ガスを1000℃で導入します。 圧力は６００Ｔｏｒｒに制御される。 第 1 段階の MoO2 はチューブ内で硫黄蒸気と反応して MoS2 を形成します。 反応式は次のとおりです。

酸化モリブデンの直接硫化の利点は、大面積の MoS2 膜を成長させることができ、2 段階の熱分解と同様であることです。

2014 年、Choudhary et al.43 ref は、2 ステップのスパッタリング CVD 法を使用して、Si/SiO2 基板上に MoS2 を大規模合成することを提案しました。 最初のステップでは、Mo 金属のスパッタリングによって基板上に Mo 薄膜を堆積します。 第 2 ステップでは、減圧 CVD を使用して MoS2 を合成しました。 アルゴンガスを使用して硫黄を反応器に輸送し、硫黄が Mo 膜と反応しました。 600 °C の高温でアニールし、その後室温まで冷却すると、Mo 膜は MoS2 膜に変換されました。 結果は、この方法が Mo 薄膜から大面積 MoS2 の合成を効果的に可能にし、合成された MoS2 膜の厚さをスパッタリング時間を変えることで調整できることを示しました。 前述の研究は、CVD プロセスを使用して大面積 MoS2 薄膜を合成できることを示しています。 これには、Mo を含む薄膜をアルゴンガス環境で硫黄粉末にさらし、サンプルを高温条件にさらすことが含まれます。 結果は、このアプローチによりかなりの表面積を持つ MoS2 薄膜が得られることを示しています。

この研究では、CVD プロセスによる MoS2 薄膜の合成を紹介します。 私たちの発見は、この方法を使用して Mo 薄膜を MoS2 薄膜に変換できることを示しています。 ラマン マッピング、AFM、および高解像度透過型電子顕微鏡 (HRTEM) 画像により、2 インチのサファイア ウェーハ上に単層が存在することが確認されました。 Si 基板上に成長した MoS2 膜と比較して、サファイア基板成長の電気的測定により、著しく高い電子移動度とオンオフ比を備えた p 型半導体挙動が明らかになりました。 このアプローチは従来の半導体プロセスと互換性があり、MoS2 を転写することで他の TMD や任意の基板に拡張できます。

MoS2 の成長には、厚さ 300 nm の両面研磨サファイア基板を使用しました。 基板はスパッタ蒸着により 5 Å MoO3 膜でプレコートされました。 続いて、純度９９．９８％の硫黄粉末（Ｓ）を用いて直接硫化を行った。 その目的は、化学蒸着または単結晶残留不純物に影響を与える不純物残留を避けることです。 高温炉管（チューブラーサーマル）内の石英管とセラミックるつぼを王水で洗浄します。 王水中の硝酸と塩酸の濃度は、洗浄プロセスで以前の成長による不純物が残らないように、それぞれ 37% と 68 ～ 69% です。

この研究のプロセスを図1に示します。厚さ300 nmで5 Å MoO3を事前に蒸着した2インチのサファイア基板を最初に準備し、4つの等しい部分に切断し、アセトン中で10分間超音波振動で洗浄して除去しました。表面の汚れや油汚れを除去し、きれいな表面を実現します。 脱イオン水を使用して、10分間の超音波振動で有機溶媒-アセトンを除去しました。 サンプルを収集し、高圧窒素ガンを使用して基板表面の水分を除去しました。 直接硫化を使用して MoS2 を成長させました。 基板は特定の圧力および温度条件下に置かれました。 ファーネスチューブシステムでは、キャリアガスとしてアルゴンを使用し、熱蒸気加硫により基板表面で化学反応を行い、高品質で大面積のフィルムを生成しました。 単層 TMD の製造における直接硫化法の適用は、MoS2 の成長から始まりました。 最初に、システム内部を洗浄するために 500 sccm のアルゴン ガスが導入されました。 キャビティを清浄な環境に保ち、石英管内の余分な水蒸気と酸素を 10 分間除去しました。 サンプルは、アルゴン流量 400 sccm、加熱速度 30 °C/分で成長させました。 成長温度は 750 °C で、これを 5 分間維持しました。 成長が完了した後、気流による新たに形成された MoS2 の損傷を軽減するために、ガス量を毎分 -40 sccm までゆっくりと減少させました。 温度が 400 °C まで下がったらカバーを開けました。 カバーを開けた後、温度を室温まで下げ、高温で MoS2 構造が得られました。 前駆体として 1.2 g の硫黄粉末 (S) を含む 1/4 2 インチのサファイア基板を炉管内のるつぼ上に置きました。 Moの蒸発点は650℃以上、Sの蒸発点は200℃以上です。 このように、高温環境下で気相中の Mo は化学反応を起こし、酸化モリブデン (MoO3-x) 中間体を生成します。 生成された酸化モリブデン中間体は基板に拡散し、蒸発した硫黄と反応して MoS2 膜を形成します。 基板と硫黄層の間の距離は 24 cm です。 単層の大面積 MoS2 は、直接硫化によって効果的に製造できます。 この方法は、高品質の単結晶材料を成長させるだけでなく、大面積に均一に分布した膜を調製することもできるため、その後の光電子部品の製造に有益です。

この研究のフローチャートは、材​​料の成長から始まり、光学測定、最後に材料特性の測定と分析に続きます。

光学顕微鏡下では、MoS2 の成長タイプは基板上で異なる形状分布を示します。 図 2 は、サファイア基板上に成長した MoS2 の光学顕微鏡 (OM) を示しています。 図 2a は実際の成長後の基板を示しており、青い矢印は CVD 中のアルゴン ガスの流れの方向を示しています。 画像内の位置 b、c、d、および e は、さまざまな MoS2 形状の成長分布を示しています。 図2bは、図2aの位置bのOM画像を示しています。基板上の広い領域で成長したMoS2の単一層が見つかり、より広い領域を覆い、サファイア基板をほぼ完全に覆っています。 図 2c は、図 2a の位置 c の OM 画像を示しています。単層 MoS2 の成長は位置 b ほど良好ではありませんが、単層 MoS2 がより広い領域をカバーしています。 図2dは、図2aの位置dのOM像を示しています。単層MoS2がサファイア基板上に不規則に成長しており、水色の不規則な形状分布を持っており、単層MoS2の存在を示しています。 図2eは、図2aの位置eのOM画像で、灰色の領域はサファイア基板、散在する青色の領域はMoS2が成長する領域です。

（a）MoS2成長が完了した後のサファイア基板の画像、（b〜e）位置（b〜e）のOM画像は、（a）の基板上に示された位置に対応します。

単層MoS2薄膜の成長を解析しました。 図 3 は、サファイア基板上に成長した大面積 MoS2 と散在した MoS2 の間の接合の SEM 画像を示しています。 散乱領域の MoS2 の大きさは約 20 ～ 30 μm です。 OM画像では、均一な三角形または星型の二次元構造MoS2が見られます（図4a）。 図 4b は、単層で完全な三角形の MoS2 SEM 画像を示しています。 三角形を例に挙げると、図4cは大面積MoS2薄膜のSEM画像を示しています。

サファイア基板上の大面積 MoS2 と散在した MoS2 成長の間の接合の SEM 画像。

(a) OM および (b) 直接硫化法で成長させた MoS2 の SEM 画像 (c) 大面積の大面積 MoS2 薄膜の SEM 画像。

MoS2で成長させたサファイア基板サンプルのラマン測定を行いました。 励起光源には波長５３２ｎｍのレーザーを使用した。 スペクトルの X 軸はラマン シフトを表し、Y 軸はラマン強度を表します。 図5aは、図2aのMoS2のOM画像の領域eにおける散乱MoS2のラマン測定マップを示しています。 図5bに示すように、内部の黒、赤、青の点を取得して、大面積の成長を測定します。 図5cは、図5bの黒、赤、青の3つの点に対応する大面積MoS2のラマン測定マップを示しています。

(a) 単一層のラマンスペクトル測定マップ (b) ラマンスペクトル測定点の概略図 (c) 異なる選択領域のラマンスペクトル測定マップ (d) 選択したラマンマッピング範囲の OM 画像、(e) はラマンマッピングA1gの図。

ラマンシフトは386.2～405.3cm-1であり、ピーク差(Δk)の値は約19.1cm-1である。 結果は、大面積の成長領域がすべて単層であることを示しています。 図 5d は、ラマン マッピング範囲の選択された OM 画像を示しています。 図5eは、図5dの面外(A1g)ラマンマッピング画像を示しています。 サファイア基板は緑色の部分として識別されます。 単層 MoS2 の分布は、グラフ上で薄緑色から黄色までの比較的平坦なプロファイルを示し、オレンジ色から赤色に向かって進みます。 50 μm × 50 μm のマッピング サイズは、サンプリング領域が限られていることを示していますが、分布は一貫して平坦なままです。 これはラマン測定によってさらに検証され、単層 MoS2 の均一な分布が実証されています。 これらの発見は、半導体デバイスの製造に適した材料としての MoS2 の可能性を強調しています。

MoS2 薄膜の厚さは AFM 測定によって決定されました。 表面形態と高さプロファイルの結果をそれぞれ図6a、bに示します。 図6aでは、サファイア基板の表面とMoS2がはっきりと見えます。 図 6b は、図 6a の断面線の高さプロファイルから、サファイア基板上に成長した MoS2 の厚さが 0.72 nm であることを示しています。 この結果は、単層 MoS2 構造の合成が成功したことを示しています。 図６ｂでは、ＭｏＳ２層間、またはＭｏＳ２層とサファイア表面との間にプロファイル高さに実質的な差はない。 AFM で測定した MoS2 膜の平均粗さは、0.55 ～ 2.35 nm の範囲です。 AFM 画像は個々の原子そのものではなく、サンプル表面上の原子の平均距離を表すことに注意することが重要です。 図6cでは、MoS2の30μm×30μmの表面トポグラフィーマップは、カラーバーで示されているように、比較的均一な分子の分布を表示しています。 ただし、分布のわずかな非対称性も観察され、MoS2 表面が比較的滑らかな状態であることを示唆しています。

MoS2のAFM画像、(a)はサファイア基板とMoS2の表面形態、(b)は(a)断面の高さプロファイル結果、(c)は大面積MoS2の表面形態。

図 7 に MoS2 の PL 発光スペクトルを示します。 測定ではレーザー励起光源として532nm帯を使用した。 スペクトルは 2 つのピークで構成され、それぞれ 677 nm と 627 nm の A1 励起子と B1 励起子に対応します。 どちらの励起子も、価電子帯のスピン軌道結合エネルギー分離から直接励起子遷移を起こします44。 2 つの共鳴の直接励起子遷移は、ブリルアン ゾーンの K 点です。 一般に、MoS2 発光のピークは約 67 nm で、変換エネルギーは 1.86 eV で、これは MoS2 膜の直接エネルギーギャップの大きさです。 上記のデータに基づくと、成長した MoS2 は単層構造です。

単層 MoS2 の PL 測定結果、発光バンドは 677 nm、変換エネルギーは 1.83 eV です。

2017 年に Zhu らは、 MoS2 の成長メカニズムには 2 種類のシードセンターが存在することを報告しました。すなわち、(1) 多層 MoS2 を成長させるためのモリブデン酸硫化物 (MoOxS2-y) ナノ粒子またはナノ結晶、および (2) 成長のための 2 つの主要な端で終端された不規則な多角形です。単層 MoS2 の S-Mo クラインエッジと Mo ジグザグエッジはほぼ同量で現れます 45。 その後、形態は主に Mo が蛇行するエッジを備えたほぼ三角形の形状に変化します。 CVD システムを使用して MoS2 を成長させると、MoS2 の成長に対するガス流量の影響を研究できます。 Ar 流量は 200 ～ 500 sccm の間で変化しました。 結果は、流速が速いと主に単層が生成され、流速が遅いとより多くの層が生成されることを示しています。 堆積速度が MoS2 の成長速度を超えると、S 優勢の成長が発生します。これが単層 MoS2 成長のメカニズムです。 逆に、堆積速度が MoS2 の成長速度よりも遅い場合、支配的な成長はモリブデン酸硫化物であり、これが少数層 MoS2 成長のメカニズムです。

2018 年に、Zhou らはさらに、2 つの成長メカニズムの原因となる種結晶と、ガス流量に加えて温度が堆積速度に及ぼす影響を調査しました 46。 この研究の実験結果により、中心核生成点を伴う温度が種結晶の形成に重要な役割を果たしていることが明らかになりました。

同時に、Taheri ら。 MoS247 の成長には 3 段階のメカニズムが提案されていることを示しました。 最初の段階では MoO3 の蒸発が行われますが、これは硫黄の存在によって促進される可能性があります。 これにより、MoO3 が部分的に還元されて MoS2 が形成されるか、酸硫化モリブデンが生成されます。どちらも本質的に揮発性です。 蒸発した酸化モリブデンは、化学ポテンシャルの差の結果として、基板上のモリブデン濃度の低い領域に拡散します。 Taheriらによる実験結果。 研究で使用された条件下では、拡散長が数十マイクロメートルの範囲の値に達する可能性があることを明らかにしました。 このプロセスは、前駆体 MoO3 膜内のナノスケールでの局所的な形態変化を緩和する役割を果たします。 言い換えれば、前駆体膜はモリブデンの局所供給源として基板上に均一に成長しますが、最終的な MoS2 の最終的な形態を決定するものではありません。 第 2 段階では、硫黄の置換、格子再構成、材料の再分配などのプロセスを通じて硫化して MoS2 を生成します。 これにより、基板全体に三角形の MoS2 単結晶が均一に形成されます。 第 3 段階では、これらの三角形の成長と結合が行われ、連続した MoS2 が形成されます。 この段階では、MoS2 ナノ粒子が蒸発し、離散三角形のエッジに沿って再堆積されます。 三角形の密度が高く、拡散長が長いため、三角形を簡単に結合でき、隙間が埋まり、過成長や空隙が最小限に抑えられた連続した三角形が形成されます。 その間、ナノ粒子は蒸発し、消費されません。 CVD の成長プロセスとは異なり、MoS2 には形態学的変化を引き起こす特定の核形成サイトがありません。 代わりに、硫化下での蒸気拡散と核生成のプロセスが基板全体にわたってマイクロスケールで均一かつ局所的に発生し、その結果、連続的な MoS2 被覆が得られます。 合成プロセスのユニークな点は、冷却ステップ中にキャリア ガスの流れが停止されることです。 MoS2 の融解温度は 1185 °C ですが、その蒸気圧は小さいですが、700 °C を超える温度では無視できません。 キャリアガスの流れを止めることにより、捕捉された MoS2 蒸気は基板上で成長した MoS2 結晶と平衡状態に長時間留まり、膜の更なる蒸発が防止されます。 Taheri らによって行われた対照実験。 は、硫黄の存在下で 700 °C で 30 分間アニーリングした後、MoS2 の部分的な保持が達成されることを示しました。 逆に、冷却中の連続的な空気の流れは MoS2 のゆっくりとした蒸発を引き起こし、その結果、MoS2 が徐々に失われ、離散的な三角形の島が形成されます。 これは、窒素流の存在下で 650 °C でわずか 5 分間のアニーリング後に MoS2 の完全な蒸発が観察された実験によって確認されました。 これらの結果は、連続的な MoS2 の成長における硫黄蒸気の役割を強く裏付けています。 アルゴンガスの流れの方向に応じて、MoS2 の成長は広い被覆領域から小さい被覆領域へ、断片化から大面積の成長へと進行します。 低圧成長を回避することで、低圧環境でのプロセスにより、ガス化した硫黄原子の不均一な分布につながる可能性のある不必要な気相反応が最小限に抑えられます。 結果として生じる硫黄原子の濃度の違いにより、MoS2 の形態が断片化からより均一な大面積分布に変化する可能性があります。

ラマン分光法測定により、成長した MoS2 が単層の特性を示すことが示されました。 ラマン マッピングは、層の数を分析するための最良の方法です48、49、50。 PL スペクトル分析の結果は、627 nm または 677 nm の励起光ピークで得られたマッピング図で実証されるように、成長した MoS2 単層の分布が均一であることを示しました。 MoS2 が周期的に成長するサファイア基板の厚さを AFM を使用して分析しました。 選択した領域は単層であることが確認され、ラマンおよび PL 分光分析から得られた結果と一致しました。

研究は 2 つの部分に分けることができます。 最初の部分では、関連文献を参照し、直接硫化によってパラメータを変更することにより、サファイア基板のいくつかの領域に大面積の MoS2 を成長させることに成功しました。 この単層薄膜は、化学気相成長法で大面積の単層 MoS2 薄膜を成長させる際の限界を克服することに成功しました。 この方法ではパラメータの調整に加えて、約500μm×500μmの連続薄膜を実現できます。 2 番目の部分は、ラマン分光法、フォトルミネッセンス分光法、原子間力顕微鏡法、および走査型電子顕微鏡法の結果の分析です。 大面積 MoS2 膜は散在した三角形の MoS2 で構成されています。 成長した MoS2 膜は単層になります。 要約すると、大面積の MoS2 を含む望ましい変調層は、連続する遷移金属堆積と直接硫化による硫化事前堆積遷移金属を使用する成長技術によって達成できます。

将来の研究では、電界効果トランジスタ用の MoS2 薄膜を開発するために、直接硫化によって大面積の単層 MoS2 薄膜を成長させる必要があります。 かつての半導体は三次元材料を使用し、その物性やデバイス構造は3nmノードまで発展しました。 今回の研究では、固体半導体材料の厚さの限界に近い、厚さ1nm（原子の厚さの1～3層）未満の二次元材料を使用した。 単層ジスルフィドには直接エネルギーギャップがあるため、太陽電池への応用に適しています。 以前の研究では、この特性を利用して p 型材料で太陽電池を作製していましたが、多くの研究は MoS2 膜のサイズによって制限されています。 本研究は、既存の問題を克服し、発電効率を向上させるための大面積成長に関する知識に貢献します。

現在の研究中に使用および/または分析されたデータセットは、合理的な要求に応じて責任著者から入手できます。

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この研究は、助成金 NSTC 111-2221-E-194-007 に基づいて中華民国国家科学技術委員会によって支援されました。 この研究は、台湾の高雄陸軍総合病院研究プロジェクト KAFGH_D_112032 によって資金的/部分的に支援されました。

80284、台湾、高雄市苓雅区中正一路2、高雄国軍総合病院、内科消化器科

ヤン・カイヤオ & ファン・チェンウェイ

国立中正大学機械工学部、168、University Rd.、Min Hsiung、嘉義、62102、台湾

ホンタイ・グエン、ユーミン・ツァオ、シャンチェン・ワン

ニコラエフ無機化学研究所、ロシア科学アカデミーシベリア支部、ノボシビルスク、ロシア、630090

ソフィア・B・アルチョムキナ & ウラジミール・E・フェドロフ

ノボシビルスク州立大学自然科学部、1、ピロゴヴァ通り、ノボシビルスク、ロシア、630090

ソフィア・B・アルチョムキナ & ウラジミール・E・フェドロフ

タジェン大学看護学部、20、Weixin Rd.、Yanpu Township、90741、屏東県、台湾

ホアン・チェンウェイ

Hitspectra Intelligent Technology Co., Ltd.、技術開発ディレクター、4F.、No. 2、Fuxing 4th Rd.、Qianzhen Dist.、Kaohsiung City、80661、台湾

シャン・チェン・ワン

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概念化、KYY、H.-TN、Y.-MT。 方法論、H.-CW。 ソフトウェア、Y.-MT; 検証、Y.-MT、SBA、VEF。 形式的分析、C.-WH、H.-CW。 調査、H.-TN; リソース、SBA、VEF。 データキュレーション、KYY、H.-TN、Y.-MT。 執筆—原案作成、H.-TN; 執筆—レビューと編集、C.-WH、H.-CW。 視覚化、C.-WH、H.-CW。 監督、C.-WH、H.-CW。 プロジェクト管理、C.-WH、H.-CW。 資金調達、C.-WH、H.-CW 著者全員が原稿の出版版を読み、同意しました。

Chien-Wei Huang または Hsiang-Chen Wang への対応。

著者らは競合する利害関係を宣言していません。

シュプリンガー ネイチャーは、発行された地図および所属機関における管轄権の主張に関して中立を保ちます。

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転載と許可

ケンタッキー州ヤン、HT 州グエン、YM ツァオ。 他。 直接硫化による大面積 MoS2 薄膜成長。 Sci Rep 13、8378 (2023)。 https://doi.org/10.1038/s41598-023-35596-5

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受信日: 2023 年 3 月 11 日

受理日: 2023 年 5 月 20 日

公開日: 2023 年 5 月 24 日

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-35596-5

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